Synthese und Robocasting von YAG-Xerogel: eins

Dec 27, 2023

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 8454 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Ein optimiertes Sol-Gel-Protokoll wurde durchgeführt, um ein Yttrium-Aluminium-Granat (YAG)-Xerogel aus Aluminiumalkoxid und einem Yttriumsalz im Halbpilotmaßstab herzustellen. Dieses Xerogel wurde ohne vorherige Pyrolyse erfolgreich als Feststoffbeladung mit Hilfe von Zusätzen bei der Herstellung von Pasten eingesetzt. Die thermische Behandlung der durch Robocasting der Paste erhaltenen Grünkörper führte zu kohäsiven einphasigen YAG-Keramiken. Die Herstellung von Keramikstücken durch additive Verfahren ermöglicht die Gestaltung komplexer Formen, während die Umwandlung/Konsolidierung in einem Schritt den technologischen Prozess vereinfachen und die globalen Energiekosten senken würde. Da YAG eine hohe Festigkeit und ein gutes Kriechverhalten bei hohen Temperaturen aufweist, könnten diese feuerfesten Teile die Metalllegierungen ersetzen, die in Turbinenschaufeln für die Erforschung des Weltraums verwendet werden. Strukturelle, thermische und chemische Charakterisierungen wurden an Xerogelpulvern, -pasten und YAG-Keramik durchgeführt.

Die französische Raumfahrtbehörde (CNES) hat Forschungs- und Entwicklungsarbeiten im Bereich Oxidkeramik durchgeführt mit dem Ziel, das Design wichtiger Subsysteme für den Weltraumantrieb zu verbessern. Die maximal zulässige Turbinentemperatur, die durch die Beständigkeit metallischer Legierungen bedingt ist, stellt eine Leistungsbeschränkung für Flüssigkeitsantriebszyklen von Raketentriebwerken dar. Die Einführung von Oxidkeramik für Stator-/Rotor-Turbinenteile könnte eine vielversprechende Lösung sein, um die Zyklustemperatur zu erhöhen und entsprechend Leistungssteigerungen zu erzielen. Aus lebenslanger Sicht wären kriechfeste Keramiken die Schlüsseltechnologie für die Entwicklung von Bordstromerzeugungssystemen für die Erforschung des Weltraums1. Zu diesem Zweck wurde Yttrium-Aluminium-Granat (YAG, Y3Al5O12) ausgewählt. Es ist nicht nur als Wirtsmaterial für die Laserverstärkung2,3,4 für Festkörperlaser5 bekannt, sondern kann auch aufgrund seiner mechanischen Eigenschaften verwendet werden. Aufgrund seiner hohen Festigkeit, seines guten Kriechverhaltens bei hohen Temperaturen (> 1000 °C), seiner guten physikalischen und chemischen Stabilität, seiner geringen Wärmeleitfähigkeit und seiner guten Wasserdampfkorrosionsbeständigkeit7 weist es tatsächlich interessante mechanische Eigenschaften bei hohen Temperaturen6 auf. Es wird auch in oxidierenden Umgebungen für Wärmedämmschichten8 oder in Anwendungen verwendet, die eine langfristige Aufbewahrung erfordern9.

Unter allen gemeldeten Protokollen für die YAG-Herstellung, einschließlich Festkörper-10,11, hat sich die Sol-Gel-basierte Synthese als eine gute Methode zur Herstellung von einphasigem YAG erwiesen, da das homogene Mischen der Vorläufer bei der Sol-Gel-Methode die Chemikalie garantiert Gleichmäßigkeit des Produkts und eine niedrigere Verarbeitungstemperatur12. Nach diesem Verfahren stellte Gowda13 beispielsweise Gele aus Yttriumoxid und Aluminium-tri-sec-butoxidacetat her, die bei thermischer Behandlung zwischen 800 und 1400 °C zu YAG kristallisierten. Darüber hinaus erhielten Manalert und Rahaman14 amorphes YAG aus einer Mischung aus Aluminium-tri-sec-butoxid und Yttriumacetathydrat mithilfe der Sol-Gel-Methode und überkritischer Trocknung unter Extraktion von CO2. Schließlich entwickelten Singlard et al.15 eine Sol-Gel-Synthese von einphasigem YAG aus Aluminiumtri-sec-butoxid und wasserfreiem Yttriumchlorid und anschließender Wärmebehandlung.

In jedem Fall müssen diese Pulver unter Beibehaltung ihrer Eigenschaften als Keramik hergestellt und geformt werden. Derzeit ist die Extrusion aufgrund ihrer geringen Kosten und Benutzerfreundlichkeit eine der am weitesten verbreiteten Technologien für die direkte Formgebung von Keramik16,17. Im Fall der YAG-Herstellung finden sich in der Literatur nur wenige Beispiele, nämlich der 3D-Druck mit einer gemischten wässrigen Pulveraufschlämmung18 und das 3D-Direkttintenschreiben von YAG-Nanopartikeln19. Die meisten dieser Innovationen gehören jedoch zum Bereich der Optik, wo YAG mit Seltenerdmetallelementen dotiert ist und die gewünschten Eigenschaften mit dem Brechungsindex17, der Photolumineszenz20 usw. zusammenhängen und sich nichts mit der Extrusion von Xerogel befasst.

Aus technologischer Sicht erfordert der 3D-Druckprozess eine große Menge an Feststoffbelastung. Dennoch sind, wie in der Literatur oft erwähnt, chemische Wege für YAG-Pulver tendenziell auf Mengen im Labormaßstab beschränkt, und es könnte eine Herausforderung sein, größere Mengen zu gewinnen. Eine Vergrößerung der YAG-Pulverproduktion ist alles andere als einfach, da die Vergrößerung zur Bildung von Verunreinigungen führen, die Reproduzierbarkeit des Prozesses beeinträchtigen oder die Mikrostruktur der Produkte verändern kann. Darüber hinaus kann die direkte Verwendung von Xerogel als Feststoff in der Paste eine alternative Möglichkeit zur Vereinfachung des Wärmebehandlungsprofils bieten. Tatsächlich ist es möglich, den Entbindungsschritt zu nutzen, um die Umwandlung des Xerogels in kristallines YAG zu fördern und so die übliche Vorpyrolyse des Xerogels zu vermeiden.

Ziel dieser Studie war es, den Prozess zur Herstellung eines YAG-Xerogels zu verbessern und zu erweitern. Anschließend wurde die Druckfähigkeit der Xerogel-basierten Paste untersucht, um konsolidierte YAG-Stücke in einem einstufigen Prozess zu formen. An den Proben wurden thermische, strukturelle und mikrostrukturelle Charakterisierungen durchgeführt.

Die für die Sol-Gel-Synthese verwendeten Metallvorläufer waren wasserfreies Yttriumchlorid (99,99 %, Sigma-Aldrich) und Aluminiumtri-sec-butoxid (97 %, Sigma-Aldrich), während die verwendeten Lösungsmittel wasserfreies Ethanol (94–96 %) waren. , Alfa Aesar) und Isopropanol (99,9 % Fisher Scientific). Zur Hydrolyse wurde Ammoniak (28 %, Alfa Aesar) eingesetzt. Wir haben YAG-Xerogel nach dem von Singlard et al.15 beschriebenen Protokoll hergestellt, aber die Reifungstemperatur von 60 °C auf Raumtemperatur gesenkt. Dieses Protokoll wurde als „Synthese im Labormaßstab“ bezeichnet und mit „L“ gekennzeichnet. Um die Produktion von Xerogel zu steigern und die gleichen Eigenschaften des von L hergestellten Xerogels beizubehalten, wurde ein zweites Protokoll namens „Semi-Pilot-Synthese“ und „SP“ durchgeführt. In diesem Protokoll wurden 0,27 Mol Yttriumchlorid in 330 ml wasserfreiem Ethanol gelöst. Andererseits wurden 0,25 Mol Aluminiumtri-sec-butoxid in 330 ml Isopropanol gelöst. Beide Lösungen wurden in einem 2L-Reaktor in einer Glovebox gemischt, insbesondere um den wasserfreien Charakter des Yttriumchloridpulvers zu bewahren. Anschließend wurde die Hydrolyse unter Verwendung von 83 ml Ammoniak als Katalysator abgeschlossen. Die Lösung wurde 15 Stunden lang bei Raumtemperatur gealtert, um das Sol zu reifen, und bei 6.000 U/min zentrifugiert. Ein detailliertes Protokoll für L und SP ist in Abb. 1 dargestellt. Für beide Synthesen waren drei Wäschen in entionisiertem Wasser erforderlich. Das zentrifugierte Xerogel wurde bei 120 °C/15 h unter einem Druck von 115 mbar getrocknet. Um zu verifizieren, dass die YAG-Phase aus L- und SP-Xerogelen gebildet wird, wurde eine anschließende Kalzinierung durchgeführt. L und SP wurden in einem ersten Schritt 2 Stunden lang auf 300 °C mit einer Heizrate von 2 °C/min erhitzt, gefolgt von einem zweiten Schritt 1 Stunde lang auf 1000 °C mit einer Heizrate von 5 °C/min und schließlich natürliche Kühlung. Nach der Kalzinierung wurde die Probe, die L entsprach, als L1000 bezeichnet, und die für SP wurde als SP1000 bezeichnet.

Vorbereitungsprotokoll für L- und SP-Xerogele.

Die für die Extrusion konzipierte YAG-Xerogelpaste besteht aus einer Mischung aus SP-Xerogel als Feststoffbeladung und Polyvinylalkohol PVA (Rhodoviol 25/140, VWR Chemicals, Leuven, Belgien) in wässriger Lösung (97 g/l) als Feststoff einzigartiger Zusatzstoff. Die Paste wurde wie folgt hergestellt: Ein spezifisches Volumen einer Polyvinylalkohollösung wurde kräftig mit 68,75 Gew.-% SP-Xerogel gemischt, was zur Bildung einer Aufschlämmung führte, die gerührt wurde, bis eine homogene Paste erhalten wurde.

Die Paste wurde dann extrudiert, um Kordelstrukturen zu bilden. Vor jeder Wärmebehandlung wurden die extrudierten Stücke mindestens 15 Stunden lang bei Raumtemperatur einer relativen Luftfeuchtigkeit von 50 % ausgesetzt. Anschließend wurden die Stücke 2 Stunden lang bei 600 °C mit einer Heizrate von 2 °C/min entbindert, um den wässrigen Polyvinylalkoholzusatz und organische Rückstände aus der Sol-Gel-Synthese zu entfernen.

Abschließend wurden diese Stücke bei 700 °C, 800 °C, 1000 °C, 1400 °C, 1550 °C und 1700 °C behandelt. Alle diese thermischen Behandlungen wurden mit einer Verweilzeit von 1 Stunde und anschließender Aufheizrate von 5 °C/min unter statischen Bedingungen durchgeführt, wie in Abb. 2 dargestellt.

Wärmebehandlungen für die mit YAG Xerogel SP hergestellten extrudierten Pasten.

Die aus der Röntgenbeugungsanalyse resultierenden Diagramme sind in Abb. 3 für die Xerogele L und SP sowie für kalziniertes L1000 und SP1000 dargestellt und ermöglichen so einen Vergleich der nach den beiden Synthesemethoden erhaltenen Pulver. Wie erwartet sind L- und SP-Xerogele amorph. Beim Kalzinieren bei 1000 °C (L1000 und SP1000) wurden die organischen Rückstände entfernt, was zu einem polykristallinen Keramikpulver führte. Laut PDF-Datei 04-007-2667 stimmen beide XRD-Muster für die kalzinierten Xerogele mit einer reinen YAG-Struktur ohne nennenswerte zusätzliche Phase überein. Auch wenn das Syntheseprotokoll für L im Vergleich zu dem von Singlard und Mitarbeitern15 leicht modifiziert wurde, beobachten wir die gleichen Merkmale für das Xerogel und das kalzinierte Xerogel.

Getrocknete (L, SP) und kalzinierte (L1000, SP1000) YAG-Xerogel-XRD-Muster. (*) Peaks entsprechend der ICSD-Referenzkarte für Y3Al5O12, PDF 04-007-2667.

Abbildung 4 zeigt die Partikelgrößenverteilung in Zahlen für L-, SP-, L1000- und SP1000-Proben. In allen Fällen sind diese Verteilungen sehr ähnlich; Es gibt eine einzelne Population mit einem Durchmesser zwischen 2 und 3 µm. Die D50- und D90-Werte finden Sie in Tabelle 1. In Bezug auf die Volumenverteilung ist im Einschub das Vorhandensein weniger, größerer Agglomerate (größer als 30 µm) zu erkennen. Die geringe Wahrscheinlichkeit des Vorhandenseins dieser Agglomerate wurde während der Extrusion der SP-basierten Schnüre bestätigt, da die Düse nicht verstopft war und ein klares Drucken der YAG-Xerogel-Schnüre durchgeführt wurde.

Anzahlverteilung der Partikel für getrocknete (schwarz) und kalzinierte (grau) Xerogelpulver für die Protokolle L (---) und SP (—). Der Einschub entspricht der Volumenverteilung der Partikel.

Schließlich ist die Dichte der Pulver ein weiterer wichtiger Parameter, der bei der Vergrößerung der Sol-Gel-Synthese berücksichtigt werden muss. Tabelle 1 zeigt die Dichtewerte für die Xerogele und kalzinierten Proben. Die Dichten der Xerogele betrugen etwa 2,20 g/cm3, unabhängig davon, ob sie im Labor oder mit Syntheseprotokollen im erweiterten Maßstab hergestellt wurden. Dieser relativ niedrige Wert ist auf den hohen Anteil an organischer Phase in den Proben zurückzuführen, der in beiden Fällen ähnlich zu sein scheint. Nach der Kalzinierung bei 1000 °C erreichte die Dichte der Proben 4,47 g/cm3 und 4,46 g/cm3 für L1000 bzw. SP1000. Dieser Zuwachs ist auf die thermische Umwandlung des Xerogels in ein anorganisches Netzwerk zurückzuführen. Sobald die organischen Rückstände entfernt waren, konnte die amorphe Phase in die YAG-Struktur kristallisieren, was nicht bedeutet, dass die Anordnung zwischen den Körnern optimiert wurde. Unter Berücksichtigung der Messfehler und des theoretischen YAG-Dichtewerts von 4,55 g/cm3 kann jedoch festgestellt werden, dass die relativen Unterschiede zwischen der theoretischen und der experimentellen Dichte 1,8 % für L1000 und 1,9 % für SP1000 betragen, was bedeutet, dass die Proben nahe beieinander liegen reines YAG.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass beide Xerogele bei der Kalzinierung bei 1000 °C zur Bildung reiner einphasiger YAG-Proben führten, unabhängig vom Maßstab (L oder SP) der Synthesen. Darüber hinaus weisen auch die Partikelgrößenverteilung und die Dichte von Xerogelen und Pulvern ähnliche Eigenschaften auf, was eine relativ gute Ähnlichkeit der Produkte nach der Ausweitung des Laborverfahrens bestätigt und die Verwendung einer Synthese im Halbpilotmaßstab für die anschließende Herstellung von Pasten ermöglicht und Keramik.

In allen folgenden Experimenten wurde das SP-Xerogel als Feststoffbeladung in der Pastenformulierung verwendet. Das thermische Verhalten von Pulver und Paste wurde daher durch thermische Analysen untersucht, wie in Abb. 5 dargestellt (vollständige Thermogramme finden Sie im Abschnitt „Zusätzliche Informationen“), die den Gewichtsverlust für das Xerogel und für die mit SP und wässrigem Polyvinylalkohol hergestellte Paste zeigt Lösung. Das durch eine gestrichelte Linie dargestellte Pulver weist einen Gesamtgewichtsverlust von 38,6 % auf, der in drei Zonen unterteilt werden kann. Die erste Zone, von 20 bis 120 °C, weist einen Verlust von 6,8 % auf, der durch die Verdunstung organischer Lösungsmittel und Wasser entsteht. Die zweite Zone, zwischen 120 und 800 °C, weist einen Gewichtsverlust von 28,5 % auf. Es ist bekannt, dass es zwischen 200 und 500 °C zur Zersetzung und/oder Verbrennung organischer Rückstände kommt. Die letzte Zone, von 800 bis 1200 °C, entspricht einem sehr geringen Gewichtsverlust von 3,3 %. Dies kann mit einer Restdekarbonisierung und Kristallisation des amorphen Netzwerks in die YAG-Struktur verbunden sein, wie bereits in Abb. 3 gezeigt. Die unterschiedlichen Gewichtsverluste stimmen hinsichtlich der Anzahl gut mit den Ergebnissen von Singlard et al.15 überein definierte Zonen und die Art der damit verbundenen thermischen Ereignisse. Andererseits zeigt das Thermogramm für die Paste, gekennzeichnet durch eine durchgehende Linie, die gleichen globalen Merkmale wie im Pulverthermogramm. Allerdings erhöht sich der Gesamtgewichtsverlust deutlich auf 61,3 %, da die Probe zusätzlich zu den organischen Rückständen aus der Sol-Gel-Synthese wässrigen Polyvinylalkohol enthält. Die drei Gewichtsverluste für die erste, zweite und dritte Zone betragen 29,4 %, 29,7 % bzw. 2,2 %. Somit verändert die Anwesenheit von wässrigem Polyvinylalkohol im Wesentlichen die Verdampfungs- und Zersetzungszonen und beeinflusst den letzten Dekarbonisierungs-/Kristallisationsvorgang kaum.

Thermogramme für SP-Pulver (---) und SP-basierte Paste (—). Es können drei Zonen unterschieden werden, die den Prozessen ① Verdampfung, ② Zersetzung und ③ Dekarbonisierung entsprechen.

XRD-Muster für die bei verschiedenen Temperaturen kalzinierten extrudierten Schnüre sind in Abb. 6 dargestellt. Bei Raumtemperatur ist kein deutlicher Peak zu beobachten, da die Proben eine für Xerogele charakteristische amorphe Struktur aufweisen. Bei 600 °C bleibt die amorphe Phase vorherrschend. Sobald die Temperatur jedoch 700 °C erreicht, kommt es zur Kristallisation. Die gleichen XRD-Reflexionen werden bei 800–1000 °C definierter und intensiver. Anhand der Referenzkarte PDF Nr. 04-007-2667 wurde festgestellt, dass alle Spitzen in Bezug auf die Granatstruktur indiziert werden können. Von 1400 bis 1700 °C sind die gleichen Reflexe sichtbar, allerdings erscheinen sie deutlich schärfer. Zwischen 1550 und 1700 °C ist das Vorhandensein von Verunreinigungen im Röntgenbild jedoch kaum zu erkennen. Die Identifizierung dieser geringfügigen Verunreinigung ist nicht möglich, da sie meist in Form von Spitzenschultern und Signaturen mit sehr geringer Intensität vorliegt. Man muss bedenken, dass trotz der Reinheit des Aluminiumvorläufers Yttrium-Aluminium monoklin (YAM) und Yttrium-Aluminium-Perowskit (YAP) berichtet wurde, dass sich während der YAG-Synthese Zwischenphasen bilden und nach längerem Erhitzen im Bereich dazwischen koexistieren 1000 und 1800 °C21,22.

XRD-Muster für die Schnüre, die aus der aus YAG-Xerogel SP hergestellten Paste nach Kalzinierung an Luft bei verschiedenen Temperaturen erhalten wurden.

Darüber hinaus wurde die Verbreiterung des Hauptpeaks (4 2 0) in den Diagrammen von 700 bis 1700 °C gemessen, um die Ordnung der YAG-Struktur in den Partikeln weiter zu untersuchen. Diese Ergebnisse sind in Tabelle 2 zusammengefasst, aus der hervorgeht, dass die Verbreiterung bei 0,4° bis 1000 °C recht stabil ist. Anschließend wird ab 1400 bis 1700 °C ein starker Abfall des (4 2 0)-Peaks bis auf 0,1° beobachtet, was auf eine bessere Organisation des YAG und das Vorhandensein einer geringeren Menge mikrostruktureller Defekte in diesen Proben schließen lässt. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die Bildung von Granat aus einem amorphen anorganischen Netzwerk, das nach vollständiger Verbrennung des organischen Rückstands und des Polyvinylalkoholgehalts ab 700 °C erhalten wird, bei 1000 °C erreicht wird. Zwischen 1000 und 1400 °C ist dann eine Vergrößerung der kohärenten Domänen zu beobachten, was eine Aktivierung der Materialdiffusion und eine Abnahme der Defektdichte anzeigt. Die Verbreiterung zwischen 1400 und 1700 °C liegt stabil bei etwa 0,1°, was keine weiteren Informationen über die Organisation kohärenter Domänen liefert.

Darüber hinaus wurden hochauflösende Bilder der schichtweise hergestellten Schnüre aufgenommen, die bei verschiedenen Temperaturen kalziniert wurden, Abb. 7 (af). Diese Aufnahmen zeigten die Stapelung der gedruckten Paste. Definition, Form und Konsistenz der gedruckten Schnüre (a) bleiben auch nach den Schritten Entbinderung (b), Kalzinierung (cd) und Konsolidierung (ef) erhalten. Beachten Sie, dass bei 700 °C das Vorhandensein von Kohlenstoffrückständen in der dunkelgrauen Farbe der Probe sichtbar ist. Um die Entwicklung ihrer Mikrostruktur besser beobachten zu können, wurden REM-Aufnahmen von gebrochenen Strängen analysiert, Abb. 7(gl). Von Raumtemperatur (g) bis 700 °C (h) ist die Mikrostruktur typisch für ein Xerogel mit schlecht angeordneten kleinen Körnern. Bei 1000 °C (i) verbessert sich die Packung der Körner, sie bleiben jedoch recht klein. Im Temperaturbereich von 1400 bis 1700 °C (jl) ist die bessere Kristallisation der Körner sichtbar, die aus der geringeren Verbreiterung der XRD-Peaks hervorgeht, da ihre Größe bei 1700 °C auf bis zu 2 µm zunimmt.

Hochauflösende Bilder (af) und REM-Aufnahmen (gl) von gebrochenen Schnüren bei verschiedenen Temperaturen.

Unterstreichend, dass die frische Paste aus einer wässrigen Polyvinylalkohollösung und Xerogel formuliert wurde, ist zu beachten, dass der globale Zusammenhalt zwischen den gedruckten Schnüren in den Grünstücken erreicht wurde und nach thermischen Behandlungen erhalten blieb. Das Sintern des Materials erwies sich auch zwischen 1550 und 1700 °C als wirksam, da die Koaleszenz ohne abnormales Kornwachstum thermisch aktiviert wurde.

Schließlich wurde die relative Dichte bei verschiedenen Temperaturen gemessen, wobei 4,55 g/cm3 als theoretische Dichte von YAG berücksichtigt wurden, siehe Abb. 8. Bei 700 °C betrug die relative Dichte aufgrund der inneren Porosität und der unvollständigen Umwandlung des Xerogels etwa 60 % YAG. Mit steigender Temperatur werden organische Phasen vollständig eliminiert: Beispielsweise erhöht sich bei 1000 °C die relative Dichte um 10 %. Dieser Zuwachs fällt mit der vollständigen Kristallisation des Xerogels zusammen, dennoch bleibt die innere Porosität bestehen. Von 1400 bis 1700 °C ist eine deutliche Verbesserung der Verdichtung spürbar. Bei 1400 °C beträgt die relative Dichte etwa 80 %. Dann erreichten die Korde bei 1550 °C die höchste beobachtete relative Dichte von etwa 90 %, was darauf hindeutet, dass die Packung der Körner optimiert und die innere Porosität teilweise beseitigt wurde. Schließlich führte das Erhitzen der Proben auf bis zu 1700 °C nicht zu einer weiteren Beseitigung der inneren Porosität, sondern zu einer Aktivierung des Kornwachstums.

Entwicklung der relativen Dichte der SP-basierten gedruckten Schnüre bei verschiedenen Temperaturen.

Wir konnten die Produktion von YAG-Xerogel erfolgreich erweitern, indem wir ein Protokoll modifizierten, das für eine Synthese im „Labormaßstab“ konzipiert war. Unter Verwendung von getrocknetem YAG-Xerogel ohne vorherige Pyrolyse als feste Ladung wurde eine Xerogelpaste formuliert und dann durch Robocasting gedruckt. Die gedruckten Strukturen aus Schnüren wurden bei verschiedenen Temperaturen kalziniert, um die Umwandlung der Xerogelpaste in eine kristalline YAG-Keramik zu überwachen. Wir haben gezeigt, dass es trotz teilweiser Reste der inneren Porosität möglich war, nach thermischen Behandlungen im Bereich von 1550–1700 °C zu sintern und zusammenhängende Stücke zu erhalten.

Schließlich war das direkte Drucken von Xerogelpaste ohne die übliche vorherige Pyrolyse, die einen größeren organischen Anteil mit sich bringt, für den Herstellungsprozess nicht schädlich. Darüber hinaus senkt es die Kosten und würde von der Industrie als energiesparendes Verfahren geschätzt werden. Die Herstellung von Turbinenteilen für die Weltraumforschung aus YAG-Xerogel scheint ein vielversprechender Ansatz zu sein.

Die Strukturen aus Schnüren wurden mit einem handelsüblichen 3D-Keramikdrucker (Delta WASP 2040-Ton) und einem Modellierextruder für flüssige Ablagerungen mit einer Düse mit 1,2 mm Durchmesser extrudiert. Für alle Extrusionstests wurden experimentelle Bedingungen mit einem Druckluftstrom von 4 Bar, einer Druckgeschwindigkeit von 4 mm/s, 1,5 mm hohen Schichten und einer Temperatur von 20 °C bei 50 % relativer Luftfeuchtigkeit (RH) angewendet. Grüne Schnüre wurden 15 Stunden lang bei Raumtemperatur an Luft mit 50 % relativer Luftfeuchtigkeit getrocknet.

Die Partikelgrößenverteilung der Pulver wurde mit einem Laser-Partikelgrößenanalysator LA-950 (Horiba Ltd, Kyoto, Japan) gemessen, bei dem ein Partikel aus der Probe Licht in einem definierten Winkel streut, der durch seine Größe bestimmt wird. Eine Gruppe von Partikeln erzeugt somit ein durch Intensität und Winkel definiertes Streulichtmuster, das zu einem Partikelgrößenverteilungsprodukt verarbeitet werden kann. Die Messungen wurden mit der Fraunhofer-Kernel-Methode durchgeführt, mit der die reflektierten und gebeugten Strahlen auf die Aluminiumoxidpartikel analysiert werden.

XRD-Analysen für die Pulver und extrudierten Schnüre wurden mit einem Bruker-D8 Advance mit Bragg-Brentano-Geometrie und einer Cu-Kα-Quelle mit einem Winkelmessbereich (2θ) von 15–90°, einer Schrittgröße von 0,012° und durchgeführt eine äquivalente Zeit pro Schritt von 49,92 s. Die Identifizierung der kristallinen Phasen erfolgt anhand von JCPDS-Karten (Joint Committee Powder Diffraction Standard). Die Verbreiterung des höchsten Peaks (4 2 0) wurde gemessen, um den Ordnungsgrad der kristallinen YAG-Partikel zu quantifizieren, mit Hilfe einer Voigt-Funktion unter Berücksichtigung des Kα1-Kα2-Dubletts der Quelle, die zur Bestimmung des Peaks verwendet wurde Profil und extrahieren Sie seine integrale Erweiterung.

Mikrostrukturen der Schnüre wurden mit einem Rasterelektronenmikroskop (FEI Quanta 450 FEG, Thermo Fisher Scientific, Eindhoven, Niederlande) unter Verwendung eines Großfelddetektors mit einer Strahlspannung von 5 kV und einem Kammerdruck von 10–5 Pa beobachtet Für Proben ohne thermische Behandlung wurden die extrudierten Stücke 72 Stunden lang bei Raumtemperatur getrocknet und dann abgeschnitten, um sie in den Probenhalter zu legen. Die Proben waren vor der Beobachtung nicht metallisiert. Hochauflösende Aufnahmen wurden mit einem Mikrobildlinsensystem Optem Fusion (Kamerahalterung 35-08-70-000) mit einem Kameratubus 35-41-10-000 und einer festen Vergrößerung von 12,5:1 gemacht.

Für die Xerogele und Pasten wurden thermogravimetrische Analysen (TGA) mit einem SDT Q600 von TA Instruments durchgeführt, wobei die Proben in einem Platintiegel mit einer Heizrate von 5 °C/min unter einem trockenen Luftstrom von 100 ml auf 1200 °C erhitzt wurden /Mindest. Es ist zu beachten, dass jede Probe eine Anfangsmasse von etwa 50 mg hatte.

Die Dichte der Pulver wurde mit einem Helium-Pyknometer (AccuPycII 1340, Micromeritics) gemessen, in dem die Proben in eine 1-cm3-Kammer gegeben wurden. Heliumgas wurde eingelassen und dann in ein weiteres Präzisionsinnenvolumen expandiert. Der Druck vor und nach der Expansion wurde registriert und zur Messung des Probenvolumens verwendet. Dieser Vorgang wurde 10 Mal wiederholt. Andererseits wurden die Dichten der kalzinierten 3D-Strukturen nach dem Archimedes-Prinzip unter Verwendung von entionisiertem Wasser und einer digitalen Analysewaage mit einer Genauigkeit von 0,0001 g bewertet. Die Dichtemessungen wurden dreimal wiederholt und der Durchschnittswert zum Vergleich der verschiedenen Proben verwendet. Daher wurden die Dichten nach der Formel (1) berechnet:

Dabei ist ρ die Dichte (g/cm3), m1 das Gewicht der Probe, m2 das Gewicht der suspendierten Probe im wassergefüllten Behälter und ρw die Dichte des destillierten Wassers (g/cm3).

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Referenzen herunterladen

Die Autoren möchten der französischen Raumfahrtagentur (CNES) für die technische und projektbezogene Unterstützung während der gesamten Aktivität danken.

Nationales Zentrum für Weltraumstudien, Abteilung Trägerraketen, 52 rue Jacques Hillairet, 75615, Paris Cedex, Frankreich

Nancy Flores-Martinez, Giuseppe Fiore und Stephane Oriol

Ceramics Research Institute, UMR 7315, 12 rue Atlantis, 87068, Limoges Cedex, Frankreich

Nancy Flores-Martinez, Lila Ouamara, Fabien Remondiere, Jenny Jouin und Sylvie Rossignol

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NFM: Durchführung von Experimenten und Verfassen des Originalentwurfs. JJ, FR, NFM: Analyse, Diskussion der Ergebnisse und Manuskriptausgabe. LO: experimentelle Arbeit. SO, GF, SR: Projektbetreuung und Manuskriptedition.

Korrespondenz mit Sylvie Rossignol.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Flores-Martinez, N., Ouamara, L., Remondiere, F. et al. Synthese und Robocasting von YAG-Xerogel: einstufige Umwandlung von Keramik. Sci Rep 12, 8454 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-12204-6

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Eingegangen: 13. November 2021

Angenommen: 06. Mai 2022

Veröffentlicht: 19. Mai 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-12204-6

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